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論文

Proton diffusion in liquid 1,2,3-triazole studied by incoherent quasi-elastic neutron scattering

篠原 佑也*; 岩下 拓哉*; 中西 真大*; Osti, N. C.*; 古府 麻衣子; 楡井 真実; Dmowski, W.*; 江上 毅*

Journal of Physical Chemistry B, 128(6), p.1544 - 1549, 2024/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

Improving the proton transport in polymer electrolytes impacts the performance of next-generation solid-state batteries. However, little is known about proton conductivity in nonaqueous systems due to the lack of an appropriate level of fundamental understanding. Here, we studied the proton transport in small molecules with dynamic hydrogen bonding, 1,2,3-triazole, as a model system of proton hopping in a nonaqueous environment using incoherent quasi-elastic neutron scattering. By using the jump-diffusion model, we identified the elementary jump-diffusion motion of protons at a much shorter length scale than those by nuclear magnetic resonance and impedance spectroscopy for the estimated long-range diffusion. In addition, a spatially restricted diffusive motion was observed, indicating that proton motion in 1,2,3-triazole is complex with various local correlated dynamics. These correlated dynamics will be important in elucidating the nature of the proton dynamics in nonaqueous systems.

論文

Insights into proton dynamics in a photofunctional salt-cocrystal continuum; Single-crystal X-ray, neutron diffraction, and Hirshfeld atom refinement

矢野 喜男*; 小野 利和*; 大原 高志; 久枝 良雄*

Chemistry; A European Journal, 27(71), p.17802 - 17807, 2021/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:29.59(Chemistry, Multidisciplinary)

X-ray diffraction, neutron diffraction, and Hirshfeld atom refinement (HAR) demonstrate that the slight difference of the N...H...O hydrogen bonds (HBs) in crystalline metastable acid-base complexes gives distinct photoluminescent properties. Our results contribute to understanding the complicated relationship between photofunction and proton dynamics in acid-base complexes, helping to create novel photofunctional materials.

論文

Fabrication of neutron optical devices using PBW technique

酒井 卓郎; 飯倉 寛; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*; 石井 保行*; 内田 正哉*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 140, 2018/03

In this work, we report on the application of a UV/EB curable resin, in proton beam writing (PBW) for the fabrication of fine neutron optics devices. The resin is a liquid at room temperature; therefore, it mixes easily with functional materials, such as neutron absorbers. However, 20-30 $$mu$$m thick neutron absorber must be required as the grating materials. So PBW is a promising technique to fabricate the neutron devices. The fabrication process is similar to lithography. The neutron absorber is gadolinium oxide (Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$). Pattern exposures are performed using 3 MeV proton beams approximately 1 $$mu$$m in diameter. The irradiated areas are quickly cured by polymerization. The fabricated gratings were observed using an optical microscope. The microscopic images show that the patterns of the fabricated structures agree well with the original one. In addition, a lateral direction of the sample was observed using the scanning electron microscope (SEM). The thickness of the sample is approximately 35 $$mu$$m. In conclusion, the fabrication of grating structures is successful and the results also proved that the UV/EB curable resin is very promising material for use in PBW micromachining.

論文

Encapsulating mobile proton carriers into structural defects in coordination polymer crystals; High anhydrous proton conduction and fuel cell application

犬飼 宗弘*; 堀毛 悟史*; 板倉 智也*; 篠崎 良太*; 荻原 直希*; 梅山 大樹*; Nagarker, S.*; 西山 裕介*; Malon, M.*; 林 灯*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 138(27), p.8505 - 8511, 2016/07

 被引用回数:135 パーセンタイル:95.44(Chemistry, Multidisciplinary)

We describe encapsulation of mobile proton carriers into defect sites in non-porous coordination polymers. The proton carriers are encapasulated with high mobility and provide high proton conductivity at 150$$^{circ}$$C under anhydrous condition. The high proton conductivity and non-porous nature allow power generation by fuel cell in which CPs are used as electrolyte. To observe defects and mobile proton carriers, we carried out solid-state NMR, XAFS, XRD, and ICP-AES/EA. On the basis of these analyses, we elucidated that the defect sites provide space for mobile uncoordinated H$$_{3}$$PO$$_{4}$$, H$$_{2}$$PO$$_{4}$$$$^{-}$$, and H$$_{2}$$O. These mobile carriers play a key role to expand proton hopping path and promote the mobility of all protons in coordination frameworks, leading to high proton conductivity and fuel cell power generation.

論文

Proton order-disorder phenomena in a hydrogen-bonded rhodium-$$eta$$$$^{5}$$-semiquinone complex; A Possible dielectric response mechanism

満身 稔*; 江崎 一成*; 小松 裕貴*; 鳥海 幸四郎*; 宮東 達也*; 水野 元裕*; 東 信晃*; 宮崎 裕司*; 中野 元裕*; 北河 康隆*; et al.

Chemistry; A European Journal, 21(27), p.9682 - 9696, 2015/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:24.93(Chemistry, Multidisciplinary)

A newly synthesized one-dimensional (1D) hydrogen-bonded (H-bonded) rhodium(II)-$$eta$$$$^{5}$$-semiquinone complex, [Cp$$^{*}$$Rh($$eta$$$$^{5}$$-$$p$$-HSQ-Me$$_{4}$$)]PF$$_{6}$$ exhibits a paraelectric-;antiferroelectric second-order phase transition at 237.1 K. Neutron and X-ray crystal structure analyses reveal that the H-bonded proton is disordered over two sites in the room-temperature (RT) phase. The phase transition would arise from this proton disorder together with rotation or libration of the Cp$$^{*}$$ ring and PF$$_{6}$$ ion. The relative permittivity $$varepsilon$$$$_{b}$$' along the H-bonded chains reaches relatively high values (ca., 130) in the RT phase.

論文

Note: Proton microbeam formation with continuously variable kinetic energy using a compact system for three-dimensional proton beam writing

大久保 猛; 石井 保行

Review of Scientific Instruments, 86(3), p.036102_1 - 036102_3, 2015/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.1(Instruments & Instrumentation)

A compact focused gaseous ion beam system (gas-FIB) is under development to form proton microbeams of a few hundreds of keV. An experiment to form proton beams was carried out to show the gas-FIB had feasibility for 3D proton beam writing (3D-PBW) with a size and a position of a microbeam independent of energy. Proton microbeams with an approximately 6 $$mu$$m diameter were formed at the same position over an energy range of 100-140 keV when a ratio of the kinetic energy of the object side to that of the image side was kept constant. In addition, these characteristics of the system were also numerically demonstrated in an energy range of 100-1000 keV. Those results show that the 1 MeV system will enable 3D-PBW with variable penetration depth in a sample by varying the kinetic energy.

論文

Tensile properties of austenitic stainless steels irradiated at SINQ target 3

斎藤 滋; 菊地 賢司; 宇佐美 浩二; 石川 明義; 西野 泰治; 川合 將義*; Dai, Y.*

Journal of Nuclear Materials, 343(1-3), p.253 - 261, 2005/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.1(Materials Science, Multidisciplinary)

核破砕中性子源やADSのターゲット及びビーム入射窓は、高エネルギー陽子と核破砕中性子の双方の照射を受ける。しかし、照射データは極めて乏しく、特に、核変換反応によって生じる大量のガス原子の影響は十分にわかっていない。そこで、スイスのポール・シェラー研究所(PSI)で、各種材料について590MeVプロトンの照射試験を行い、原研に輸送して照射後試験を行った。本発表では、3種類のオーステナイト鋼(SA-JPCA, SA-316F及びCW-316F)の引張り試験の結果について報告する。その結果、照射後の0.2%耐力は未照射材の3倍以上に増加し、破断歪みも未照射材の50%以上から20%前後へと低下したが、試験後の破面はいずれも延性破面であり、照射後も延性を維持していることがわかった。

論文

放射線照射プロセスを利用したフッ素系電解質膜の性能強化

八巻 徹也; 浅野 雅春; 吉田 勝

月刊エコインダストリー, 10(6), p.5 - 11, 2005/06

DMFC用の電解質膜にかかわる最も重要な研究課題として、メタノールクロスオーバーを抑制できる膜の開発がある。筆者らは、独自に開発した放射線照射プロセスを利用して、この課題をクリアする高性能な電解質膜の作製に成功した。高温下の$$gamma$$線照射で架橋構造を付与したポリテトラフルオロエチレン(PTFE)膜に放射線グラフト重合を応用することにより、スルホン酸基の量を市販膜ナフィオンの3倍にまで高めた新しいフッ素系高分子電解質膜を作製し、そのプロトン伝導性が最大で2倍に達することを明らかにした。この膜のメタノール透過試験を行ったところ、30体積%という高濃度の水溶液を用いても透過係数がナフィオンの約4分の1にまで大幅に抑制されていることがわかった。PTFE主鎖への架橋導入がメタノールクロスオーバーを抑制するのに不可欠であることを示すことができた。

論文

低湿度環境でも安定作動が可能なフッ素系高分子電解質膜; 放射線照射を利用してPEFC向けに開発

八巻 徹也; 浅野 雅春; 吉田 勝

工業材料, 53(1), p.63 - 67, 2005/01

PEFC用の高分子電解質膜にかかわる重要な研究課題の一つとして、低湿度下で作動する膜の開発がある。原研では、PTFE膜に放射線で架橋構造を付与し、それに放射線グラフト重合法を応用することにより、プロトン伝導を担う官能基(スルホン酸基)の量を従来の3倍にまで高めた新しいフッ素系高分子電解質膜を作製する技術を開発した。そして、最近の研究において、スルホン酸基の量を制御した架橋PTFE電解質膜に対し、温度,相対湿度(R.H.)の制御下でプロトン伝導性を検討したところ、その指標である伝導率$$sigma$$がR.H.を下げても大きく低下せず、低加湿の条件下であっても高伝導膜として十分に機能することがわかった。本稿では、独自開発による架橋PTFE電解質膜の作製技術とプロトン伝導性、さらには今後の課題などを紹介する。

論文

放射線による架橋フッ素系高プロトン伝導性高分子膜の開発

八巻 徹也; 吉田 勝

燃料電池, 4(3), p.73 - 78, 2005/01

固体高分子形燃料電池用の電解質膜として広く使われているナフィオンでは、プロトン伝導性を維持するのに絶えず加湿して高い含水状態を保たなければならず、膜の乾燥による作動中の出力低下が問題となっている。また、高分子主鎖に架橋構造を持たないため、水や燃料として用いられるメタノールによって大きく膨潤してしまい、このことも実用化を妨げている要因の一つである。われわれは、架橋構造を付与したPTFE膜に放射線グラフト重合法を応用することにより、プロトン伝導を担うスルホン酸基の量を最大でナフィオンの3倍にまで高めた新しいフッ素系高分子電解質膜を作製し、そのプロトン伝導性が相対湿度(R.H.)を下げても大きく低下しないことを明らかにした。例えば、相対湿度70%という低加湿の下では、ナフィオンの4倍に相当する伝導度0.14S/cm$$^{2}$$を示し、実用上十分なレベルであった。親水性領域をキャピラリーに見立てたミクロなモデルで伝導機構について考察した結果、高いイオン交換容量と寸法安定性を兼ね備えていることが高伝導性の原因と考えられた。

論文

Comprehensive study on layout dependence of soft errors in CMOS latch circuits and its scaling trend for 65 nm technology node and beyond

福井 大伸*; 濱口 雅史*; 吉村 尚夫*; 親松 尚人*; 松岡 史倫*; 野口 達夫*; 平尾 敏雄; 阿部 浩之; 小野田 忍; 山川 猛; et al.

Proceedings of 2005 Symposia on VLSI Technology and Circuits, p.222 - 223, 2005/00

65nmノードのCMOSラッチ回路に対しプロトンビームによるソフトエラー加速試験を初めて行い、ソフトエラーレート(SER)のレイアウト依存性を明らかにした。臨界電荷量と電荷収集過程は拡散層サイズに強く依存するため、SERもそれらに対し依存する。拡散層サイズの最適化によりSERを70パーセント減少できることを見いだした。スケーリングの変化とSER劣化との関係において、電源電圧を高くすることでSERの増加を緩和し、劣化を抑制できることがわかった。

論文

Construction of intense positron source based on AVF cyclotron for high brightness positron beam, 2

前川 雅樹; 河裾 厚男; 加島 文彦*; Chen, Z. Q.

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.299 - 301, 2004/11

現行の密封線源による陽電子ビーム形成では得られる輝度に限界があり、物質表面で起こる過渡現象や微小試料の研究を行ううえで大きな制約となっている。この制限を打破すべく、イオンビームを用いた高強度陽電子線源の作製を試みた。TIARAのAVFサイクロトロンを用いて発生した20MeVのプロトンビームを高純度アルミニウムに照射し、$$^{27}$$Al(p,n)$$^{27}$$Si反応により生成した$$^{27}$$Siが$$beta$$$$^+$$崩壊する際の陽電子を減速し低速陽電子ビームとして形成する。陽電子の発生を確認するためソレノイド磁場を用いた陽電子輸送系において陽電子ビーム像を観測したところ、およそ3mm程度のビーム径が得られた。これはモデレーターの有効径とほぼ一致し、変形もみられないことから、発生したビームは比較的単色性の高いものであり、密封線源による陽電子ビームと同様の良好な性質を備えていることがわかった。また陽電子ビーム強度を計測したところ、イオンビーム1$$mu$$Aあたりの発生陽電子個数は5$$times$$10$$^{5}$$個/secとなることがわかった。これらより、高輝度陽電子ビームの実現に向け重要な基礎データを得ることができた。

論文

Bulk damage observed in recent LSI devices

新藤 浩之*; 久保山 智司*; 池田 直美*; 大友 洋光*; 島田 修*; 平尾 敏雄; 松田 純夫*

Proceedings of the 6th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Application (RASEDA-6), p.63 - 66, 2004/10

最先端LSIにおいて単一プロトンが入射することにより形成されるバルク損傷が引き起こす新たなエラーの発生についてその観測と評価を実施した。対象とした素子は256MbitSDRAM及び16MbitSRAMである。これらの素子に対してプロトン照射を実施し、データ保持能力が照射前後でどの程度変化するのか測定した。その結果、従来知られているトータルドーズ効果等では説明できない新たな特性劣化現象を見いだした。この現象は動作温度にも大きく依存し、特に50$$^{circ}$$C以上の高温で動作させた場合、仕様で保証された以下に特性が劣化することが確認された。

論文

Study on proton-induced single event upset in Sub-0.1$$mu$$m CMOS LSIs

福井 大伸*; 濱口 雅史*; 吉村 尚夫*; 親松 尚人*; 松岡 史倫*; 野口 達夫*; 平尾 敏雄; 阿部 浩之; 小野田 忍; 山川 猛; et al.

Proceedings of the 6th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Application (RASEDA-6), p.169 - 172, 2004/10

近年の半導体製造技術の発展に伴う素子の微細化には、幾つかの問題が存在する。その一つに宇宙線によるソフトエラーの発生増加が挙げられる。ソフトエラーの増加は、システムの不良に直結し、その結果、社会基盤に重大な影響を与えると予想される。今後、性能向上、コストの低減を目的として最小寸法が50nm以下の超微細CMO SLSIの量産を実現するうえで宇宙線に起因するSEU(Single Event Upset)の防止策の確立を図ることは、必要不可欠である。本研究の目的はソフトエラー耐性の高い素子を備えた回路の設計指針を得ることである。この一環としてCMOS素子に、日本原子力研究所高崎研究所のサイクロトロンを用いて、20, 50, 80MeVのプロトン照射を実施し、それぞれのプロトン照射で生じるエラー数と照射量との関係からSEU反転断面積を調べた。その結果、入力レベルが高(High)の時のSEU反転断面積は入力レベルが低(Low)と同じであること、さらにSEU反転断面積は照射エネルギー50MeV近傍で極大値を持つことがわかった。

論文

Bend-fatigue properties of 590 MeV proton irradiated JPCA and 316F SS

斎藤 滋; 菊地 賢司; 宇佐美 浩二; 石川 明義; 西野 泰治; 川合 將義*; Dai, Y.*

Journal of Nuclear Materials, 329-333(Part1), p.1093 - 1097, 2004/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:40.63(Materials Science, Multidisciplinary)

核破砕中性子源やADSのターゲット及びビーム入射窓は、高エネルギー陽子及び核破砕中性子の照射により損傷を受ける。また、高エネルギー陽子の入射に伴って発生する圧力波及びビームトリップによる熱応力が核破砕ターゲットの容器材料に発生し、その応力成分は曲げが中心となる。材料の設計寿命や健全性評価には照射材の曲げ疲労データが必要である。スイスのポール・シェラー研究所(PSI)で陽子照射した鋼材の一部を原研に輸送し、照射後試験を行った。疲労試験には新たに開発したセラミックアクチュエーター式の曲げ疲労試験機を用いた。曲げ疲労試験の結果、同一変位に対する疲労寿命は、照射によって低下することがわかったが、照射条件と疲労寿命の関係は明確には見られなかった。破面のSEM観察の結果、多くの試料は延性破面であるが、360$$^{circ}$$Cで12.5dpa照射した316F-SAでは粒界破面も観察された。

論文

In-out asymmetry of low-$$Z$$ impurity deposition on the JT-60 divertor tiles

正木 圭; 柳生 純一; 三代 康彦; 後藤 純孝*; 新井 貴; 林 孝夫; 児玉 幸三; 笹島 唯之; 神永 敦嗣; 田辺 哲朗*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 329-333(Part1), p.845 - 848, 2004/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

JT-60U運転開始以来、プラズマ対向壁の放射能測定により、ベリリウム($$^{7}$$Be)が検出されてきた。このベリリウムはおもにダイバータ領域に非対称に分布しており、プラズマ中の不純物挙動に関係している可能性がある。ダイバータ領域の不純物挙動を調べるために、このベリリウムに注目し、トロイダル及びポロイダル方向のベリリウム分布測定を行った。JT-60Uでは、運転開始以来酸素不純物低減のためにボロナイゼーションを行っている。さらに、1993年には化学スパッタリングと酸素不純物の低減のためにB$$_{4}$$Cタイルを設置した。このB$$_{4}$$Cタイルの設置によりダイバータタイル上のベリリウム量が急増(約100倍)し、このベリリウムの発生にはボロンが深くかかわっていることがわかった。さらに、トロイダル磁場のリップルの影響を受けてトロイダル方向に周期的にベリリウムが分布していたこと及びおおまかな定量評価から、軽水素実験放電時のICRFによって加速された高エネルギープロトンとボロンの$$^{10}$$B(p,$$alpha$$)$$^{7}$$Be反応によりベリリウムが生成されたと考えられる。また、B$$_{4}$$Cタイルは外側ダイバータに設置したにもかかわらず、内側ダイバータのベリリウム濃度が高いことから、外側から内側への不純物輸送が存在する可能性がある。

論文

Extraction of hydrogen from water vapor by hydrogen pump using ceramic proton conductor

河村 繕範; 小西 哲之; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 45(1), p.33 - 40, 2004/01

 被引用回数:25 パーセンタイル:81.9(Nuclear Science & Technology)

核融合炉の効率的なブランケットトリチウム回収システムの実現を目指して、プロトン導電性固体電解質膜を用いた電気化学水素ポンプの研究開発を進めている。水素ポンプを用いたブランケットトリチウム回収システムの利点の一つは、一つのコンポーネントで水素同位体と水蒸気の同時処理が期待できることである。本研究では、ペロブスカイト型プロトン導電性セラミックであるSrCe$$_{0.95}$$Yb$$_{0.05}$$O$$_{3-alpha}$$を用いた水素ポンプにより、水分子中の水素抽出特性についての実験研究を行った。水分子からの水素抽出には、水の分解エネルギーに相当するしきい値が存在する。その値は873Kで500$$sim$$600mV程度で、水蒸気分圧の増加に伴い減少する傾向が見られたが、理論値よりやや低い値となることがわかった。また、H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O混合ガスのポンピングについては、H$$_{2}$$の透過が水蒸気分解より優先して生じ、水蒸気分解のしきい値は水素分圧の増加に伴い増加する傾向が見られた。これらの結果から、一段の水素ポンプによる水素同位体及び水蒸気の同時処理を実証したが、同時処理を行うためには、比較的高く印加電圧を設定する必要があることが見込まれる。

論文

Bulk damage caused by single protons in SDRAMs

新藤 浩之*; 久保山 智司*; 池田 直美*; 平尾 敏雄; 松田 純夫*

IEEE Transactions on Nuclear Science, 50(6, Part1), p.1839 - 1845, 2003/12

 被引用回数:17 パーセンタイル:72.63(Engineering, Electrical & Electronic)

シングルイオンやプロトンによるバルク損傷は高集積のICで非常に問題となっている。本研究では、256MbitのSDRAMにおけるバルク損傷について報告する。実験は、プロトン60MeV及びXe 2.3GeVを、構造の異なるSDRAMに照射した。測定は、SDRAMのリフレッシュレートをさまざまに変化させた状態で、故障数をカウントすることによって行った。測定の結果、リフレッシュレートが長くなるに従い、故障数と断面積は増加することがわかった。さらに、プロトンに比べ、Xeの断面積の方が大きいことも明らかになった。以上の結果を使用して、低軌道を周回する衛星にSDRAMを搭載した場合、1年に170個程度のソフトエラーを起こすことが予測できる。これは、通常のメモリと比べて大きいため、実用上大きな問題となることが推定される。

論文

Construction of intense positron source based on AVF cyclotron for high brightness positron beam

前川 雅樹; 河裾 厚男; 石本 貴幸*; Chen, Z. Q.

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.297 - 299, 2003/11

陽電子ビームを用いた物性研究は、空孔型格子欠陥の非破壊高感度検出や物質最表面の構造解析が可能であるなど、強力な物性評価手法の一つとして広く用いられているが、現行の密封線源によるビーム形成では得られる輝度に限界があり、物質表面で起こる過渡現象や微小試料の研究を行う上で大きな制約となっている。この制限を打破すべく、イオンビームを用いた高強度陽電子線源の作製を試みた。TIARAのAVFサイクロトロンを用いて発生した20MeVのプロトンビームを高純度アルミニウムに照射し、$$^{27}$$Al(p,n)$$^{27}$$Si反応により生成した$$^{27}$$Siが$$beta$$$$^+$$崩壊する際の陽電子を減速し低速陽電子ビームとして形成する。陽電子の発生を確認するために構築したソレノイド磁場を用いた陽電子輸送系において陽電子ビーム強度を計測したところ、発生陽電子個数は入射イオンビームカレントと非常に良い直線性を示し、イオンビーム1$$mu$$A当りの発生陽電子個数は10$$^7$$個/secとなった。この強度は、バックグラウンドの混入等も考えられるがサイクロトロンを用いた陽電子ビーム発生と高輝度陽電子ビーム形成に向けて期待できる結果となった。

論文

A Comparative study of the radiation hardness of silicon carbide using light ions

Lee, K. K.; 大島 武; Saint, A.*; 神谷 富裕; Jamieson, D. N.*; 伊藤 久義

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 210, p.489 - 494, 2003/09

 被引用回数:21 パーセンタイル:78.43(Instruments & Instrumentation)

プロトン,アルファ線,炭素イオンマイクロビームを10$$^{8}$$から10$$^{13}$$ion/cm$$^{2}$$照射した六方晶炭化ケイ素(6H-SiC)ショットキーダイオードのイオン誘起電荷収集(IBICC)の効率を調べることで耐放射線性に関する知見を得た。2MeVアルファ線マイクロビーム照射の結果、基板がn型,p型によらず類似する劣化挙動を示した。また、IBICCの減少量を非イオン化エネルギー損失(NIEL)を用いて解析したところ良い一致を示した。さらに、プロトン照射試料についてイオンルミネッセンス(IL),紫外フォトルミネッセンス(UV-PL)測定を行ったところ、2.32eVの準位が観測された。

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